汞是一种有毒重金属污染物，而甲基汞是毒性最强的汞化合物之一。甲基汞易于在水生食物链生物富集和放大，因此食用鱼肉是人体甲基汞暴露的主要途径。同时，汞是一种全球性污染物，人类活动排放到大气中的汞，可以随大气环流进行长距离传输实现全球循环，因此环境汞污染受到学术界的关注。近年来，中国科学院地球化学研究所冯新斌团队发现汞矿区大米可以富集甲基汞，食用大米是贵州汞矿区、贵州省甚至我国南方居民甲基汞暴露的主要途径；水稻对于甲基汞和无机汞表现出不同的富集过程，稻田土壤是水稻甲基汞的主要来源，水稻对甲基汞的富集是一个吸收-运移-富集的动态过程。因此，定量示踪大米甲基汞和无机汞的来源及富集过程，对汞污染地区稻田汞污染控制及修复具有重要意义。
汞稳定同位素是示踪汞源和环境过程的有力工具。基于总汞同位素二元混合模型，研究团队发现水稻各部位从土壤和大气吸收汞的比例不同（Yin et al., 2013）。但是水稻体内甲基汞与无机汞的转运途径和来源存在显著差异，因此研究水稻甲基汞与无机汞的同位素组成将有助于准确了解其来源和富集过程。基于前期建立的土壤样品乙基化/GC分离甲基汞提取方法（Qin et al., 2018）和水稻植株甲基汞选择提取方法（Li et al., 2017），选择贵州万山汞矿区的稻田生态系统作为研究对象，按照四个生长周期分别采集大气、灌溉水、根系土和水稻植株样品，系统研究稻田生态系统甲基汞和无机汞的汞同位素分馏特征。
稻田生态系统无机汞与甲基汞的汞同位素分馏特征存在显著差异。水稻植株各部位无机汞的δ202Hg及Δ199Hg值差异明显，其无机汞的来源各不相同（图1a，b）。根据无机汞的汞同位素非质量分馏特征及模型计算，发现根系无机汞17-42%来自土壤、58-83%来自灌溉水，叶片和果实的无机汞几乎全部来自大气（~100%），而水稻茎同时受到土壤、灌溉水和大气汞的影响。不同生长周期水稻植株各部位的甲基汞汞同位素特征（δ202Hg和Δ199Hg）较为接近且逐渐趋向土壤甲基汞（图1c，d），水稻根部从土壤吸收甲基汞的过程以及植株各部位之间的甲基汞传输不存在明显的汞同位素质量分馏和非质量分馏。根据水稻植株各部位与大气、土壤、灌溉水甲基汞的汞同位素非质量分馏特征推断，水稻植株中的甲基汞均来自于灌溉水-土壤系统。这与团队前期研究结果一致，而汞同位素研究提供了更为直接有力的证据。
研究系统揭示稻田生态系统甲基汞和无机汞的汞同位素分馏特征（图2），并定量计算灌溉水、土壤和大气对水稻植株各组织甲基汞和无机汞的贡献比例，展示了形态汞同位素应用于环境研究的潜力，为理解水稻富集甲基汞和无机汞的机制以及稻田土壤汞污染控制和修复提供科学依据。相关研究成果以Isotopic Fractionation and Source Appointment of Methylmercury and Inorganic Mercury in a Paddy Ecosystem为题，发表在Environmental Science & Technology上。地化所博士生覃重阳为论文第一作者，地化所研究员李平和冯新斌为论文共同通讯作者，研究工作受到中科院前沿科学重点研究项目、国家自然科学基金和中科院青年创新促进会的资助。
图1.不同生长时期水稻组织和大气、土壤、灌溉水的无机汞和甲基汞的δ202Hg和Δ199Hg值
图2.水稻植株各部位和大气、土壤、灌溉水的无机汞（左）和甲基汞（右）汞同位素分馏特征
